Der Mädchenunterstützungsverein entstand 1866 - behördlich genehmigt wurde er 1867 - kurz nach der Gründung des Wiener Frauen-Erwerb-Vereins, einem der ersten nicht karikativen Frauenvereine Österreichs, und verfolgte ein ähnliches inhaltliches Programm. Beide Organisationen machten es sich zum Ziel, die Ausbildung und Erwerbstätigkeit von Frauen zu fördern. Als Motiv der Vereinsgründung wurde im Gesuch um Genehmigung der „Mangel an einer Institution, welche armen israelitischen Mädchen die Möglichkeit der kostenfreien Erlernung eines Handwerks, oder sonstigen Erwerbes bietet“ angegeben. Im Unterschied zum Frauen-Erwerb-Verein richtete sich der Mädchenunterstützungsverein ausschließlich an jüdische Frauen und Mädchen.

Der Verein wurde von sechs jungen Frauen gegründet: Ida Diamant, Regine Benedikt, Regine Ulmann, Marianne Neumann, Rosa Steiner und Pauline Zweig. Die Gründungsmitglieder stammten alle aus wohlhabenden Kaufmanns- und Händlerfamilien des ersten Wiener Gemeindebezirks. Die Anzahl der Mitglieder stieg bis 1900 auf cirka 600 an. Der Verein gründete zwei Schulen: Die Arbeits- und die Fortbildungsschule.

In der Arbeitsschule wurde "weibliches Handarbeiten" unterrichtet und die Mädchen wurden zu Kleidermacherinnen, Friseurinnen, Stubenmädchen, Köchinnen und Schirmmacherinnen ausgebildet. Wobei der Verein auch die Stellenvermittlung nach der abgeschlossenen Ausbildung übernahm. Im fünften Vereinsjahr zählte die Schule bereits 64 Schülerinnen und in den folgenden Jahrzehnten stieg die Zahl auf über hundert. 1891 wurde zudem eine Fachschule für Schneiderei, Weißnäherei und Stickerei éröffnet. Die in der Arbeitsschule hergestellten Produkte wurden verkauft und der Erlös diente der Finanzierung des Vereins – ein kleiner Teil wurde den Mädchen auf Sparbücher überwiesen und nach Schulaustritt übergeben. 1907 wurde die Arbeitsschule in Frauengewerbeschule umbenannt und die Schülerinnen konnten Meisterinnenprüfungen ablegen.

In der Fortbildungsschule wurde Unterricht im Bereich Handel und Gewerbe und ein Vorbereitungskurs für die Ausbildung zur Kindergärtnerin angeboten. Im sechsten Vereinsjahr hatte die Schule 80 Schülerinnen. Ab 1871 galt die Schule als „Bürgerschule entwachsener Mädchen“ und der „Handelscurs“ wurde in eine zweiklassige Handelsschule umgewandelt.

Der Verein unterstützte bedürftige Schülerinnen mit Fahrgeld, Lehrmittel, Kleiderspenden, Wohnungsbeiträgen und Mittagstischen. Als erster Wiener Frauenverein schuf der Mädchenunterstützungsverein Stipendien für Hochschülerinnen, die mit dem 1917 eingerichteten Regine-Ulmann-Fonds finanziert wurden. Das Gründungsmitglied Regine Ulmann war ab 1891 Direktorin der Arbeitsschule und die letzte Vereinspräsidentin des Mädchenunterstützungsverein vor der Schließung durch die Nationalsozialisten im Jahr 1938.

Der Mädchenunterstützungsverein war sehr gut vernetzt, u.a. als Mitglied im Bund Österreichischer Frauenvereine. In der Israelitischen Kultusgemeinde war der Mädchenunterstützungsverein gut etabliert und arbeitete eng mit dem Israelitischen Frauen-Wohltätigkeits-Verein zusammen. Aber auch mit konfessionslosen Vereinen, wie dem Wiener Hausfrauenverein, stand er in regem Austausch.