Seit 1899 unterrichtete Leopoldine Schuster an einer Sprachschule in der Babenbergerstraße in Mödling. Nachdem die Leiterin erkrankte, übernahm sie die Leitung der Sprachschule.

1900 wurde die gesetzliche Grundlage für die Errichtung von Mädchen-Lyzeen geschaffen. Leopoldine Schuster entschloss sich zur Gründung einer solchen Schule. Diese wurde die erste Einrichtung für eine höhere Mädchenbildung in Niederösterreich. 1901 eröffnete die erste Klasse des Mädchen-Lyzeums in Mödling.

Leopoldine Schuster unterrichtete von Beginn bis 1930 im Lyzeum Sprachen. Zudem übernahm sie viele administrative Tätigkeiten und trug als Schulinhaberin auch die finanzielle Verantwortung, bis die Schule und das Lehrpersonal in staatliche Verwaltung übernommen wurden.